Pada Juli 2007, Di María memulai petualangannya di Eropa. Ia bergabung di raksasa Portugal, Benfica. Penampilan hebatnya di Portugal membuat Diego Maradona menyebutnya sebagai superstar Argentina berikutnya dan Real Madrid pun tergoda.
Dengan uang €25 juta plus €11 juta dalam bentuk insentif, Madrid sukses membajak Di Maria dari Benfica. Pemain kidal itu tiba di Madrid langsung dari Buenos Aires pada 7 Juli 2010 dan lulus tes medis keesokan harinya.
Bersama Los Blancos, Di Maria meraih gelar-gelar bergensi. Setelah membantu Madrid menjuarai Copa del Rey pada musim pertamanya, ia kemudian berhasil mempersembahkan trofi La Liga musim 2011/2012.
Puncak sukses Di Maria di Madrid terjadi pada musim 2013/2014. Saat itu, ia menjadi bagian penting Si Putih untuk meraih gelar Copa del Rey, Liga Champions, serta Piala Super Eropa.
Melihat kehebatan Di Maria, raksasa Inggris, Manchester United kepincut. Meski Di Maria menolak dijual, pada tanggal 26 Agustus 2014, ia menandatangani kontrak lima tahun di Old Trafford.
Setan Merah mengeluarkan biaya sebesar £59,7 juta yang menjadi salah satu transfer termahal sepanjang masa dan biaya tertinggi yang pernah dibayarkan oleh klub Inggris pada saat itu.
Sayangnya, kisahnya di MU sangat singkat. Hanya setahun, ia sudah menyeberang ke Prancis dan bergabung dengan Paris Saint Germain.
Di musim perdananya di PSG, Di María langsung membuat rekor Ligue 1 sebagai pemain dengan assist terbanyak. Saat itu, ia total menyumbangkan 18 assist untuk rekan setimnya. Musim-musim berikutnya, Di Maria menemukan kembali sentuhan magisnya.
